吕碧城的志向不仅在于教育，还有振兴国家的宏愿。在她的许多文章中，她都谈到怎样建立一个强国的想法。她认为在这竞争的世界，中国要想成为一个强国就必须四万万人合力，因此不能忽视二万万女子的力量。解放妇女，男女平权是国之强盛的唯一办法。她希望用自己的力量影响世人，济世救民。
1912年袁世凯在北京出任民国临时大总统，吕碧城被聘为总统府秘书，她雄心勃勃，欲一展抱负，但是黑暗的官场让她觉得心灰意冷，等到1915年袁世凯蓄谋称帝野心昭昭时，吕碧城毅然辞官离京，移居上海。她与外商合办贸易，仅两三年间，就积聚起可观财富。可见她不只是才学过人，同时也有非凡的经济头脑。
1918年吕碧城前往美国就读哥伦比亚大学，攻读文学与美术，兼为上海《时报》特约记者，将她看到的美国之种种情形发回中国，让中国人与她一起看世界。四年后学成归国，1926年，吕碧城再度只身出国，漫游欧美，此次走的时间更长，达7年之久。她将自己的见闻写成《欧美漫游录》(又名《鸿雪因缘》)，先后连载于北京《顺天时报》和上海《半月》杂志。
吕碧城两度周游世界，写了大量描述西方风土人情的诗词，脍炙人口，传诵一时。她的诗词造诣深厚，尤擅填词，字字珠玑，吟咏自如，被誉为“近三百年来最后一位女词人”。传世著作有《吕碧城集》、《信芳集》、《晓珠词》、《雪绘词》、《香光小录》等。
1928年，她参加了世界动物保护委员会，决计创办中国保护动物会，并在日内瓦断荤。1929年5月，她接受国际保护动物会的邀请赴维也纳参加大会，并盛装登台作了精彩绝伦的演讲，与会代表惊叹不已。在游历的过程中，她不管走到哪里，都特别注重自己的外表和言行，她认为自己在代表中国二万万女同胞，她要让世人领略中国女性的风采。此后，她周游列国，宣讲动物保护的理念，成为这一组织中最出色的宣传员。
1930年吕碧城正式皈依三宝，成为在家居士，法名“曼智”。
1943年1月24日在香港九龙孤独辞世，享年61岁。遗命不留尸骨，火化成灰后将骨灰和面为丸，投于南中国海。与她交往的社会名士中，不乏才子和高官，但她在婚姻一事上，早期被弃的阴影一直困扰不散，再加上她自恃清高，始终觉得身边无可匹配之人，所以宁愿独身终老。当友人问及她的婚姻，她回答说：“生平可称许之男子不多”。于是，吕碧城虽姿容优雅，但终身未婚。
