何晟铭欲望膨胀 贾青为爱痴狂
在《少年四大名捕》中，何晟铭饰演的安世耿虽出生于帝王世家，却始终无法得到重用，内心的抱负也难以施展。安世耿起初不问朝堂政事，对蝶舞(黎一萱饰)一见钟情，两人私定终身，而后蝶舞意外去世，他内心积攒的仇恨与欲望也越发深厚，终一发不可收拾，妄图颠覆朝堂，欲望的膨胀让他迷失了自己。何晟铭表示自己演绎安世耿的过程非常过瘾，这是自己倾注了极大心血的一个角色，也是让自己演技得到极大爆发的角色。
同何晟铭一样，贾青饰演的姬瑶花也是一个为爱痴狂的人。在她的心里自始至终只有冷血，即使错也要错到底的执念让姬瑶花在爱中迷失。从此前曝光的预告片中可以看出，贾青在剧中的前后形象差别极大，也表现出她在执念之下性情的转变。
杨洋错失所爱 陈伟霆无言守候
剧中，杨洋饰演的无情“道是无情却有情”，在他的心中始终深藏着一人，那就是如烟。看似温文儒雅的他一直无法走出过去的伤痛，错失的爱情在他心中成为了永远的痛。正如杨洋所言，无情的有情之处就是在于他深埋内心的情感，错过之后该如何走出阴霾才是无情最需要学会的。
和之前的角色不同，这次陈伟霆在《少年四大名捕》当中挑战的是看似吊儿郎当实则有情有义的追命。他一心爱着紫罗公主(姜雨晨饰)，默默守候在她的身边，外表和内心的反差是这一角色的最大特质。同时，追命与其他三兄弟之间的情谊也成为一大看点，搞怪逗比的性格成为了神捕团中的开心果。看似幼稚，实则成熟，陈伟霆用自己的方式，让观众看到了一个不一样的追命。
茅子俊难解心结 鬼鬼万里寻爱
此次在《少年四大名捕》中，茅子俊饰演的铁手一直认为自己是天煞孤星，接近他的人都不会有好下场，因此对于凌依依的大胆示爱他也不敢接受。即便如此，铁手仍感动于凌依依的付出，也愿意一直保护在她的身边。同时，凌依依为了寻找铁手哥哥不远万里背井离乡，只求可以陪伴在他左右，甚至甘愿沦落成为一个“小毒女”。她舍弃了一切只为和铁手在一起，而这对被粉丝称为“兽医夫妇”的萌萌哒CP究竟会有怎样的发展，他们能否解开心结走到一起，让众多粉丝期待不已。
